Das Franziskanerkloster in Kaltern wurde dank des Engagements der einflussreichen Kalterer Bürger Sigismund und Christoph Greiff, die mit den Bozner Franziskanern in enger Verbindung standen, im Jahr 1638 gegründet. 1639 überließ Erzherzogin Claudia de Medici dem Franziskanerorden das baufällige Schloss Rottenburg. Da das Schloss aber in äußerst desolatem Zustand war, entschloss man sich, es niederzureißen und an seiner Stelle einen Neubau zu errichten, der schon 1640 von den Franziskanern bezogen werden konnte.

Während der Napoleonischen Kriege diente das Klostergebäude als Unterkunft für Schützenkompanien. 1810 wurde das Kloster, das dem Königreich Italien zugeschlagen wurde, aufgehoben. Das Vermögen des Konvents wurde eingezogen, Möbel und andere Gegenstände wurden verkauft und die Klosterräumlichkeiten zu Schulklassenräumen umfunktioniert. Schließlich wurde das Gebäude verkauft und von einer Gruppe Kalterer Bürger erworben. 1814 konnten die Patres das Kloster wieder zurückkaufen. Derzeit leben drei Franziskaner im Kalterer Kloster.

Im Jahr 1995 wurde ein Teil der Bibliothek des Kalterer Franziskanerklosters (ca. 8.000 Bände) in das Bozner Franziskanerkloster gebracht und in den dortigen Magazinräumlichkeiten geschlossen aufgestellt. Dieser Bestand wurde im Jahr 2000 durch das Projekt EHB erfasst. Im Kalterer Kloster sind an die 450 Bücher – darunter 18 Inkunabeln und hauptsächlich Drucke des 16. Jahrhunderts – sowie moderne Gebrauchsliteratur (über 5.000 Bände) verblieben. Der dortige Altbestand wurde im November 2006 durch EHB erfasst. Insgesamt zählt der historische Bestand der Kalterer Franziskanerbibliothek rund 8.500 Bände.

Zu den inhaltlichen Schwerpunkten der Büchersammlung zählen Homiletik, Dogmatik und Bibelwissenschaften. Zudem umfasst die Bibliothek zahlreiche Schriften zur Aszetik sowie zur Ordensliteratur der Franziskaner. Daneben gibt es eine interdisziplinäre Fachgruppe, die verschiedene weltliche Themengebiete vereint, darunter etwa Botanik, Geografie, Naturwissenschaften, Wörterbücher oder Recht. Der Anteil der Tirolensien am Gesamtbestand beträgt fast 14%.