Il convento dei francescani di Caldaro fu fondato nel 1638 grazie all'impegno di Sigismund e Christoph Greiff, influenti cittadini di Caldaro strettamente legati ai francescani di Bolzano. Nel 1639, l'arciduchessa Claudia de' Medici cedette all'Ordine francescano il diroccato Castel Rottenburg. Poiché però le condizioni del castello erano pessime, si decise di abbatterlo per fare spazio a una nuova costruzione che già nel 1640 poté accogliere i francescani.
Durante le guerre napoleoniche, il convento servì come quartiere per le compagnie di Schützen. Nel 1810, con il passaggio al Regno d'Italia, il convento fu soppresso. Il suo patrimonio fu confiscato, i mobili e gli altri oggetti furono venduti e le stanze del convento trasformate in aule scolastiche. Infine, l'edificio fu messo in vendita e acquistato da un gruppo di cittadini di Caldaro. Nel 1814, i francescani poterono riacquistare il convento che, attualmente, è abitato da tre frati dell’ordine.
Nel 1995, una parte della biblioteca del convento dei francescani di Caldaro (ca. 8.000 volumi) fu trasferita nel convento dei francescani di Bolzano, dove è stata ricollocata unitariamente. Questa parte del fondo è stata censita nel 2000 nell'ambito del progetto del CBS. Nel convento di Caldaro sono rimasti all'incirca 450 libri, tra cui 18 incunaboli e principalmente stampe del XVI secolo, nonché opere di letteratura d'uso strumentale moderna (oltre 5.000 volumi). Il fondo storico conservato nel convento è stato censito dal CBS nel novembre 2006. Nel complesso, il fondo storico della biblioteca dei francescani di Caldaro si compone di circa 8.500 volumi.
Tra le tematiche centrali della collezione vi sono l'omiletica, la dogmatica e gli studi biblici. La biblioteca comprende anche numerosi scritti sull'ascetica e sulla letteratura dell'Ordine dei francescani. Inoltre, è presente una categoria tematica interdisciplinare che unisce diversi ambiti tematici secolari quali la botanica, la geografia, le scienze naturali, i dizionari e il diritto. Le Tirolensien costituiscono circa il 14% del patrimonio complessivo.