Il Museo diocesano è ospitato nella Hofburg (palazzo vescovile) di Bressanone. Dalla metà del XIII secolo fino al 1973, la Hofburg è stata la residenza dei vescovi di Bressanone che, fino alla secolarizzazione avvenuta nel 1803, esercitavano anche il potere temporale in qualità di principi vescovi. Quando, nel 1973, la sede vescovile – e con essa anche l'amministrazione diocesana – fu trasferita a Bolzano, nella Hofburg furono trasferiti il Museo e l'Archivio diocesano.
Non vi sono prove dell'esistenza di un'apposita sala biblioteca nella residenza vescovile, ma sicuramente nella Hofburg erano presenti molti libri, poiché fino al 1803 il palazzo ospitava sia l'abitazione del vescovo sia i locali del consiglio di corte e della cancelleria di corte. Probabilmente, la biblioteca del principe vescovo si componeva originariamente di una biblioteca di consultazione e di una nella residenza.
Attorno all'anno 2000, le raccolte storiche del Museo diocesano di Bressanone, collocate all'interno di basse librerie vetrate in una sala espositiva al primo piano dell'ala vescovile della Hofburg, sono state catalogate nell'ambito del progetto del CBS. Si tratta di circa 700 volumi, tra cui 11 incunaboli, 53 cinquecentine e 100 stampe del XVII secolo. Oltre la metà delle opere (55%) risale al XVIII secolo.
Oltre a opere teologiche (soprattutto afferenti agli studi biblici e alla storia ecclesiastica), sono presenti anche numerosi testi di diritto canonico e secolare – tra gli altri si annoverano quelli sul diritto feudale e penale, p.es. lo Straffbuch di Abraham Saur, stampato nel 1598 a Francoforte – e edizioni di classici latini (soprattutto Ovidio e Cicerone). Le Tirolensien ammontano al 6%.
Una delle opere più preziose e interessanti della raccolta del Museo diocesano è l'edizione pressoché integrale dell'opera monumentale barocca in più volumi Topographia Germaniae dell'incisore e editore Matthäus Merian il vecchio e dell'erudito Martin Zeiller di Ulma, nota per le impressionanti e dettagliate vedute di città, conventi e castelli del Sacro Romano Impero. Da evidenziare è anche una delle più significative opere sulla metallurgia e l'analisi dei metalli di Lazarus Ercker, stampata nel 1598 a Praga e intitolata Allerfürnemisten Mineralischen Ertzt/ unnd Berckwercks arten wie dieselbigen/ unnd eine jede in sonderheit/ irer Natur und eigenschafft nach/ auff alle Metaln Probirt/ und im kleinem fewer sollen versucht werden.